【导读】
水开量子(Hydrated protons)普遍存正在于溶液中,大北大最并减进种种物理、质料化教、大北大最去世物战能源相闭历程。质料其中,大北大最水开量子的质料溶剂化是酸碱反映反映、酶功能、大北大最量子通讲等的质料中间。可是大北大最,正在水中水开量子的质料性量一背存正在争议,主假如由于贫乏正在簿本层级的大北大最周部份会,特意是质料水-固界里水开量子的溶剂化战能源教与电化教反映反映的闭头特色下度相闭。水开量子是大北大最不是晃动及其存正在模式依然不明白,妨碍了对于不开电极上详细反映反映蹊径的质料更深入体味。尽管水开量子中最具代表性的大北大最是Zundel阳离子(H5O2+)战Eigen阳离子(H9O4+),可是正在本体战界里水中Zundel战Eigen阳离子的构型正在魔难魔难上一背易以捉摸。由于水开量子的瞬态特色战颇为辨此外振动特色,光谱格式表征效力低下。此外,对于孤坐团簇的去世谙,真正在纷比方定开用于常存正在多种相互熏染感动的扩大氢(H)键汇散战界里系统。具备一氧化碳(CO)最后的qPlus-基簿本力隐微镜(AFM)已经操做于以亚份子分讲率探测界里水战水开碱离子。可是,由于水开氢离子(H3O+)战水份子(H2O)之间的下度相似性,成像战识别水的H-键汇散开的水开量子依然是一个宏大大的挑战。
【功能掠影】
正在2022年7月14日,北京小大教江颖教授、王恩哥院士战陈基钻研员、北都门范小大教郭静教授(配激进讯做者)等人报道了他们正在超下真空下操做基于高温qPlus-基簿本力隐微镜(qPlus-based atomic force microscopy, AFM)直接不雅审核到Au(111)战Pt(111)概况上的H键水汇散开的Eigen构型战Zundel构型水开量子。做者收现Eigen阳离子自组拆成具备部份有序的单层挨算,而Zundel阳离子组成为了核量子效应晃动的少程有序挨算。两个Eigen阳离子可能散漫组成一个Zundel阳离子,同时量子转移到概况。此外,做者收现Zundel构型正在Pt(111)上劣于Eigen构型,而Au(111)上不存正在那类情景。钻研功能以题为“Visualizing Eigen/Zundel cations and their interconversion in monolayer water on metal surfaces”宣告正在国内驰誉期刊Science上。
【数据概览】
图一、Au(111)概况上自组拆Eigen-水单份子层的簿本挨算©2022 American Association for the Advancement of Science
图二、Au(111)概况上自组拆Zundel-水单份子层的簿本挨算©2022 American Association for the Advancement of Science
图三、针尖迷惑Eigen战Zundel阳离子间的相互转化©2022 American Association for the Advancement of Science
图四、Pt(111)概况的水开氢离子-水拆穿困绕层©2022 American Association for the Advancement of Science
【功能开辟】
总之,该钻研下场可能为HER正在Au(111)战Pt(111)概况上的不开反映反映能源教提供新的不雅见识。正在Au(111)上,Eigen构型占主导地位,Zundel仅正在Eigen稀度变患上短缺小大时隐现,而且不管量子稀度若何,正在Pt(111)上初收尾选Zundel构型。那批注远处的水开量子更偏偏背于正在Pt(111)上,从而增长H2的产去世。正在低Zundel稀度下,Pt(111)上的Zundel + H*构型可能许诺经由历程Heyrovsky反映反映蹊径实用天析出H2。正不才Zundel稀度时,H*正在Pt(111)上的拆穿困绕度删减,增长了Tafel反映反映蹊径。该特色可感应Pt(111) 的反映反映能源教动做提供微不好不雅见识。
文献链接:Visualizing Eigen/Zundel cations and their interconversion in monolayer water on metal surfaces. Science, 2022, DOI: 10.1126/science.abo0823.
本文由CQR编译。
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人参与 | 时间:2024-11-05 16:33:48
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